[00713895]椰壳活性炭固载金属离子有机络合物催化剂的制备与应用

该项目成功地对椰壳活性炭可控氧化增加了表面羟基含量，并通过炭羟基链接含有机胺的烷基硅，然后合成了6中具有氰基氮或亚胺氮的双齿配体，并成功制备了6中不同金属离子Pd2+有机络合物催化剂。在釜式反应器及固定填充床反应器中分别进行了苯酚与CO氧化一步合成碳酸二苯酯(DPC)。1)椰壳活性炭负载的乙二胺配体络合钯离子催化剂以及苄基丙二腈基配体络合钯离子催化剂在釜式反应器中，当50g苯酚，30mL二氯甲烷，2.5?G3a分子筛，1.0g催化剂加入到250mL高压反应釜中，按10:1比例充入CO和O<,2>至7.0MPa，升温至100℃，反应4h，这两种催化剂的苯酚转化率及DPC选择性都达到了文献中以介孔分子筛做载体催化剂的报道值。2)椰壳活性炭负载的乙二胺配体络合钯离子催化剂以及苄基丙二腈基配体络合钯离子催化剂都可以用在固定填充床床反应器中，当反应条件：m(4A分子筛)=5.0g,w(苯酚)=15%,w(TBAB)=1%,w(BQ)=1%,w(CH2Cl2)=83%,Qv,L=10mL/min,Qv,G=200mL/min,P=2.5Mpa(CO/O2=19/1摩尔比),T=100℃，对于乙二胺配体络合钯离子催化剂，苯酚转化率及DPC选择性分别为12.01%及93.05%；对于苄基丙二腈基配体络合钯离子催化剂，苯酚转化率及DPC选择性分别为10.13%及90.82%。在固定填充床床反应器中，苯酚转化率及DPC选择性都可以与釜式反应器相比。