[01083557]功能性化学分子设计和生物分子构象调控在化学传感器中的应用

(一)项目所属的学科技术领域化学传感器的设计与构建需要灵敏度高、选择性强、性能稳定、重现性好并具有较强的兼容性的功能性化学和生物分子。因此，生物分子的特异性响应、化学分子的功能性识别、特殊结构的分子设计与合成、仿生界面的构筑与表征涉及到化学、生物和材料等多学科的交叉与融合。 (二)主要研究内容 1.设计合成了系列多功能化学分子，并成功应用于光学和电化学传感器。研究功能性化学分子的兼容性、细胞毒性、光电效应、特异性识别、电催化性质，研究其与生物分子协同作用，实现化学功能分子的生物学应用。 2.建立生物蛋白质分子的构象调控和研究方法。研究蛋白质构象调控方法、蛋白质与小分子相互作用、蛋白质结构与功能之间的关系，实现对蛋白质生物活性的可控及应用。 3.构筑传感器仿生界面。研究传感界面的可控组装，研究生物分子的化学和生物活性、仿生界面的性质，实现传感器对目标检测物的高选择和超灵敏识别。 4.建立理论计算阐释化学传感器响应机理的有效方法。模拟生物分子与小分子特异性相互作用、构象和生物活性的变化，高斯理论计算辅助化学分子的结构设计、揭示实验机理，实现计算与实验的有效结合。 (三)重要科学价值 1.实现化学分子的功能性设计与合成及其在化学传感器中的应用。设计合成了系列结构新颖、光电性能优异的富勒烯衍、卟啉、功能吡啶等配合物等，研究其光电催化性能、特异性识别，实现其光学传感器和电化学传感器的应用。 2.实现生物蛋白质分子构象中间态在电分析化学中的应用。建立了电化学位点竞争法研究非电活性蛋白的构象变化机理；建立了蛋白质中间构象的调控方法，研究中间构象的特殊生物活性，并实现其在电分析化学中的应用。 3.实现生物分子在传感器界面的可控有序组装。建立了生物活性分子仿生界面的有序组装方法，研究了生物分子的界面行为，实现了电分析化学高灵敏性和生物分子间特异性的有效统一。 4.理论计算与实验的有效结合，相辅相成。利用理论模拟功能性化学分子，模拟生物分子与识别物之间的相互作用，阐释实验现象和机理，实现理论计算与实验结果的有效结合。 (四)同行引用评价课题组成员以第一作者或通讯作者发表相关论文98篇，其中67篇被SCI收录，部分论文发表在影响因子较高的国际期刊如Anal. Chem.，Chem. Commun.，Biosens. Bioelectron.，J. Power Sources，Inorg. Chem.，J. Phys. Chem. B等。发表的研究性论文具有较高的引用率，8篇代表作中(7篇一区，1篇二区)，被SCI期刊总引用297次，他引总数为230次，总影响因子41.923，平均影响因子5.24。8篇代表作多次被高影响因子Chem. Rev.(IF 37.369)，Chem. Soc. Rev.(IF 34.09)，ACSNano(IF 13.334)，Coord. Chem. Rev.(IF 12.994)等国际权威期刊所引用(见检索结论及第三方评价)。例如Corrado Di Natale课题组(Chem. Rev.，2017，117，2517)、Yuehe Lin课题组(Anal.Chem.，2015，87，230)和Kelley课题组(Chem. Rev.，2016，116，9001)均高度评价了课题组设计合成的功能性分子(锌卟啉富勒烯衍生物，代表作1)在电化学传感器的应用中具有较高的创新性，基于理论计算对分子功能性设计而制作的传感器具有对过氧化氢和亚硝酸盐双功能高灵敏的检测。再如，代表作5和6实现的生物分子在传感器界面的可控有序组装方法，受到国内外学者的好评和效仿，被SCI他引115次，Chem. Rev.引用4次。这些评价表明课题组工作的前沿成果具有良好的创新意义，受到同行专家的好评。